DFT моделирование реакции электровосстановления кислорода на SiN3-допированных углеродных нанотрубках

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Только для подписчиков

Аннотация

Методом revPBE0-D3(BJ)/Def2-TZVP изучены термодинамические особенности и механизм электрокаталитической реакции восстановления кислорода на примере (6,6)-кресельной углеродной нанотрубки допированной трехкоординированным атомом кремния и атомами азота пиридиновой и графитированной природы. Показано необратимое окисление кремниевого центра в результате формирования стабильных кислородсодержащих адсорбатов. Установлено, что Si-отравленные структуры способны участвовать в катализе целевой реакции по двух- и четырехэлектронному маршрутам при высоких перенапряжениях. Для нанотрубки допированной одновременно азотом пиридиновой и графитированной природы показана потенциальная возможность элиминирования атома кремния из состава катализатора в виде ортокремневой кислоты и участие кремний-несодержащей азот-допированной подложки в реакции электровосстановления кислорода, для которой стадия таутомеризации пиридин-2(1H)-она в пиридин-2-ол является лимитирующей.

Полный текст

Доступ закрыт

Об авторах

А. В. Кузьмин

Иркутский институт химии имени А. Е. Фаворского Сибирского отделения Российской академии наук

Автор, ответственный за переписку.
Email: kuzmin@lin.irk.ru
Россия, Иркутск

Список литературы

  1. Wang Y.-J., Long W., Wang L., Yuan R., Ignaszak A., Fang B., Wilkinson D.P. // Energy Environ. Sci. 2018. Vol. 11. P. 258. doi: 10.1039/C7EE02444D
  2. Daud W.R.W., Rosli R.E., Majlan E. H., Hamid S.A.A., Mohamed R., Husaini T. // Renew. Energy. 2017. Vol. 113. P. 620. doi: 10.1016/j.renene.2017.06.027
  3. Popov B.N., Lee J.-W., Kriston A., Kim T. // J. Electrochem. Soc. 2020. Vol. 167. N 5. P. 054512. doi: 10.1149/1945-7111/ab6bc6
  4. Hu X., Yang B., Ke S., Liu Y., Fang M., Huang Z., Min X. // Energy Fuels. 2023. Vol. 37. N 16. P. 11532. doi: 10.1021/acs.energyfuels.3c01265
  5. Hao Y.M., Nakajima H., Inada A., Sasaki K., Ito K. // Electrochim. Acta. 2019. Vol. 301. P. 274. doi 10.1016/ j.electacta.2019.01.108
  6. Wang Y., Wang D., Li Y. // SmartMat. 2021. Vol. 2. P. 56. doi: 10.1002/smm2.1023
  7. Sui S., Wang X., Zhou X., Su Y., Riffat S., Liu C.-j. // J. Mater. Chem. (A). 2017. Vol. 5. P. 1808. doi: 10.1039/C6TA08580F
  8. Xia W., Mahmood A., Liang Z., Zou R., Guo S. // Angew. Chem. Int. Ed. 2016. Vol. 55. P. 2650. doi: 10.1002/anie.201504830
  9. Shantharaja, Giddaerappa, Sannegowda L.K. // Electrochimica Acta. 2023. Vol. 456. P. 142405. doi 10.1016/ j.electacta.2023.142405
  10. Shi Z., Yang W., Gu Y., Liao T., Sunet Z. // Adv. Sci. 2020. Vol. 7. P. 2001069. doi: 10.1002/advs.202001069
  11. Irmawati Y., Prakoso B., Balqis F., Indriyati, Yudianti R., Iskandar F., Sumboja A. // Energy Fuels. 2023. Vol. 37. N 7. P. 4858. doi: 10.1021/acs.energyfuels.2c04272
  12. Osmieri L. // Chem. Eng. 2019. Vol. 3. N 1. P. 16. doi: 10.3390/chemengineering3010016
  13. Wu S., Qu X., Zhu J., Zhao Y., Xiang X., Shang H., Zhang B. // J. Alloys Compd. 2024. Vol. 970. P. 172518. doi: 10.1016/j.ijhydene.2022.05.025
  14. Liu J., Li E., Ruan M., Song P., Xu W. // Catalysts. 2015. Vol. 5. N 3. P. 1167. doi: 10.3390/catal5031167
  15. Asset T., Atanassov P. // Joule. 2020. Vol. 4. P. 33. doi: 10.1016/j.joule.2019.12.002
  16. Ma R., Lin G., Zhou Y., Liu Q., Zhang T., Shan G., Yang M., Wang J. // npj Comput. Mater. 2019. Vol. 5. P. 78. doi: 10.1038/s41524-019-0210-3
  17. Inagaki M., Toyoda M., Soneda Y., Morishita T. // Carbon. 2018. Vol. 132. P. 104. doi: 10.1016/j.carbon.2018.02.024
  18. Wang Y., Song W., Li M., Wu Z. // J. Electrochem. Soc. 2019. Vol. 166. N 10. P. F670. doi: 10.1149/2.1071910jes
  19. Kuzmin A.V., Shainyan B.A. // ACS Omega. 2020. Vol. 5. N 25. P. 15268. doi: 10.1021/acsomega.0c01303
  20. González I.Z., Valenzuela-Muñiz A.M., Verde-Gómez Y. // Int. J. Hydrog. Energy. 2022. Vol. 47. N 70. P. 30187. doi: 10.1016/j.ijhydene.2022.04.079
  21. Kaare K., Jantson M., Palgrave R., Tsujimoto M., Kuzmin A., Shainyan B., Kruusenberg I. // J. Electroanal. Chem. 2023. Vol. 950. P. 117859. doi 10.1016/ j.jelechem.2023.117859
  22. Ващенко А.В., Кузьмин А.В., Шаинян Б. А. // ЖОХ. 2020. Т. 90. № 3. С. 483. doi: 10.31857/S0044460X20030199; Vashchenko A.V., Kuzmin A.V., Shainyan B.A. // Russ. J. Gen. Chem. 2020. Vol. 90. N 3. P. 454. doi: 10.1134/S1070363220030196
  23. Kuzmin A.V., Shainyan B.A. // Mol. Catal. 2024. Vol. 560. P. 114123. doi: 10.1016/j.mcat.2024.114123
  24. Masa J., Zhao A., Xia W., Sun Z., Mei B., Muhler M., Schuhmann W. // Electrochem. Commun. 2013. Vol. 34. P. 113. doi: 10.1016/j.elecom.2013.05.032
  25. Guo D., Shibuya R., Akiba C., Saji S., Kondo T., Nakamura J. // Science. 2016. Vol. 351. N 6271. P. 361. doi: 10.1126/science.aad0832
  26. Neese F. // WIREs Comput. Mol. Sci. 2022. Vol. 12. P. e1606. doi: 10.1002/wcms.1606
  27. Abidin A.F.Z., Hamada I. // Surf. Sci. 2022. Vol. 724. P. 122144. doi: 10.1016/j.susc.2022.122144
  28. Hammer B., Hansen L.B., Nørskov J.K. // Phys. Rev. (B). 1999. Vol. 59. P. 7413. doi: 10.1103/PhysRevB.59.7413
  29. Nørskov J.K., Rossmeisl J., Logadottir A., Lindqvist L., Kitchin J.R., Bligaard T., Jónsson H. // J. Phys. Chem. (B). 2004. Vol. 108. N 46. P. 17886. doi: 10.1021/jp047349j

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
Скачать
2. Рис. 1. Фрагменты модельных структур SiN3-допированных (6,6)-кресельных углеродных нанотрубок SiN3/CNT (а) и SiN3/N3CNT (б).

Скачать (142KB)
Метаданные
3. Рис. 2. Каталитические циклы 2e- (а) и 4e-маршрутов (б) реакции восстановления кислорода в кислой среде.

Скачать (87KB)
Метаданные
4. Рис. 3. Структуры интермедиатов и профили свободной энергии каталитического цикла реакции восстановления кислорода на модельных катализаторах SiN3/CNT (а, в) и SiN3/N3CNT (б, г) при трех электродных потенциалах.

Скачать (400KB)
Метаданные
5. Рис. 4. Структуры O2*-адсорбатов на Si-отравленных катализаторах: Si(O)(OH)N3/CNT (а), Si(OH)2N3/CNT (б), Si(O)(OH)N3/N3CNT (в) и Si(OH)2N3/N3CNT (г). Под структурами приведены соответствующие величины DE и DG, эВ (в скобках). Красным цветом отмечены величины DG, рассчитанные по формуле DG(O2*) = 0.99DE + 0.81. Наиболее стабильные адсорбаты выделены пунктиром.

Скачать (438KB)
Метаданные
6. Рис. 5. Профили свободной энергии интермедиатов реакции восстановления кислорода на модельных катализаторах Si(O)(OH)N3/CNT (а) и Si(OH)2N3/CNT (б) при U = 0.85 и U = 0 В соответственно.

Скачать (202KB)
Метаданные
7. Рис. 6. Профили свободной энергии интермедиатов реакции восстановления кислорода на модельных катализаторах Si(O)(OH)N3/N3CNT (а) и Si(OH)2N3/N3CNT (б) при U = 0.3 В.

Скачать (234KB)
Метаданные
8. Рис. 7. Профиль свободной энергии интермедиатов 4е-диссоциативного маршрута реакции восстановления кислорода на модельном катализаторе N3/N3CNT при U = 0.

Скачать (111KB)
Метаданные

© Российская академия наук, 2024