МОЛЕКУЛЯРНО-ДИНАМИЧЕСКОЕ МОДЕЛИРОВАНИЕ ЭФФЕКТОВ СИЛЬНОГО ПОЛЯ В ПОДВИЖНОСТИ ПРОТОНИРОВАННЫХ ПОЛИЭТИЛЕНОКСИДОВ В ГАЗЕ

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Доступ платный или только для подписчиков

Аннотация

Методом молекулярной динамики исследован дрейф однократно протонированных цепей полиэтиленоксида в гелии в сильных электростатических полях. Проанализировано поведение температуры, подвижности и размера этих ионов при разном давлении газа и различной длине полимерной цепи. Внутренняя температура иона повышается с увеличением напряженности поля в соответствии с ростом кинетической энергии случайного движения, получаемой ионом от поля, что влияет на подвижность иона напрямую и через изменение сечения столкновения, связанное с разворачиванием полимерной цепи. При низком давлении газа (от 384 до 1538 мм рт. ст.) приведенная подвижность определяется отношением напряженности поля E к плотности газа N и не зависит от давления газа. При более высоком давлении газа она зависит от давления газа при большом E/N. Это связано с тем, что в таких условиях газовый поток создает значительное натяжение в полимерной цепи, что увеличивает размер цепи и сечение столкновения. В сильных полях ион перестает свободно вращаться, так как поле стремится ориентировать дипольный момент иона вдоль поля. Ориентация уменьшает сечение столкновения и частично компенсирует изменения сечения столкновения и подвижности иона, вызванные разворачиванием полимерной цепи.

Об авторах

С. А. Дубровский

Федеральный исследовательский центр химической физики им. Н.Н. Семенова Российской академии наук

Email: sd@chph.ras.ru
Россия, 119991, Москва, ул. Косыгина, 4

Н. К. Балабаев

Институт математических проблем биологии – филиал Института прикладной математики им. М.В. Келдыша Российской академии наук

Автор, ответственный за переписку.
Email: sd@chph.ras.ru
Россия, 142290, Московской обл., Пущино

Список литературы

  1. Eiceman G.A., Karpas Z., Hill H.H. Ion Mobility Spectrometry. CRC Press, Boca Raton, Florida, 2014.
  2. Lanucara F., Holman S.W., Gray C.J., Eyers C.E. // Nature Chem. 2014. V. 6. P. 281.
  3. Duez Q., Hoyas S., Josse T., Cornil J., Gerbaux P., De Winter J. // Mass Spectrom. Rev. 2021. e21745.
  4. Karas M., Bachmann D., Bahr U., Hillenkamp F. // Int. J. Mass Spectrom. Ion Processes. 1987. V. 78. P. 53.
  5. Hillenkamp F., Peter-Katalinic J. MALDI MS: A Practical Guide to Instrumentation, Methods and Applications. Wiley-VCH, Weinheim, 2007.
  6. Fenn B., Mann M., Meng C.K., Wong S.F., Whitehouse C.M. // Science. 1989. V. 246. P. 64.
  7. Mason E.A., McDaniel E.W. Transport Properties of Ions in Gases. Wiley, New York, 1988.
  8. Shvartsburg A.A. Differential Ion Mobility Spectrometry. CRC Press, Boca Raton, Florida, 2009.
  9. Prell J.S. // Compr. Anal. Chem. 2019. V. 83. P. 1.
  10. Siems W.F., Viehland L.A., Hill H.H. // Analyst. 2016. V. 141. P. 6396.
  11. Larriba-Andaluz C., Prell J.S. // Int. Rev. Phys. Chem. 2020. V. 39. P. 569.
  12. Koutselos A.D. // J. Chem. Phys. 1995. V. 102. P. 7216.
  13. Baranowski R., Thachuk M. // J. Chem. Phys. 1999. V. 110. P. 11383.
  14. Chen X., Thachuk M. // J. Chem. Phys. 2006. V. 124. P. 174501.
  15. Lai R., Dodds E.D., Li H. // J. Chem. Phys. 2018. V. 148. P. 064109.
  16. Dubrovskii S.A., Balabaev N.K. // Polym. Sci., Ser. A. 2021. V. 63. P. 891.
  17. Dubrovskii S.A., Balabaev N.K. // Polym. Sci., Ser. A. 2022. V. 64. P. 549.
  18. Ieritano C., Featherstone J., Haack A., Guna M., Campbell J.L., Hopkins W.S. // J. Am. Soc. Mass Spectrom. 2020. V. 31. P. 582.
  19. Andrzejewski R., Entwistle A., Giles R., Shvartsburg A.A. // Anal. Chem. 2021. V. 93. P. 12049.
  20. Shvartsburg A.A., Bryskiewicz T., Purves R.W., Tang K., Guevremont R., Smith R.D. // J. Phys. Chem. B. 2006. V. 110. P. 21966.
  21. Shvartsburg A.A., Noskov S.Y., Purves R.W., Smith R.D. // Proc. Natl. Acad. Sci. 2009. V. 106. P. 6495.
  22. Pathak P., Shvartsburg A.A. // Anal. Chem. 2020. V. 92. P. 13855.
  23. Lemak A.S., Balabaev N.K. // Mol. Simul. 1995. V. 15. P. 223.
  24. Lemak A.S., Balabaev N.K. // J. Comput. Chem. 1996. V. 17. P. 1685.
  25. Hill J.R., Sauer J. // J. Phys. Chem. 1995. V. 99. P. 9536.
  26. Dubrovskii S.A., Balabaev N.K. // Polym. Sci., Ser. A. 2018. V. 60. P. 404.
  27. Viehland L.A., Mason E.A. // Ann. Phys. 1978. V. 110. P. 287.
  28. Chen Y.-L., Collings B.A., Douglas D.J. // J. Am. Soc. Mass Spectrom. 1997. V. 8. P. 681.
  29. Kogan M.N. Rarefied Gas Dynamics. Springer Science + Business Media, New York, 1969.
  30. Ashley H. // J. Aeronaut. Sci. 1949. V. 16. P. 95.
  31. Perkins T.T., Smith D.E., Larson R.G., Chu S. // Science. 1995. V. 268. P. 83.
  32. Marko J.F., Siggia E.D. // Macromolecules. 1995. V. 28. P. 8759.
  33. Johnsen R., Tosh R., Viehland L.A. // J. Chem. Phys. 1990. V. 92. P. 7264.
  34. Gidden J., Wyttenbach T., Jackson A.T., Scrivens J.H., Bowers M.T. // J. Am. Chem. Soc. 2000. V. 122. P. 4692.
  35. Bleiholder C., Johnson N.R., Contreras S., Wyttenbach T., Bowers M.T. // Anal. Chem. 2015. V. 87. P. 7196.

Дополнительные файлы


© С.А. Дубровский, Н.К. Балабаев, 2023